【研究背景】

自1991年商業(yè)化以來，可充鋰離子電池（LIBs）在便攜式電子設(shè)備、電動汽車和智能電網(wǎng)等領(lǐng)域占據(jù)了儲能市場的主導(dǎo)地位。然而，到目前為止獲得的電池能量密度仍然不能滿足日益增長的儲能需求，特別是對于續(xù)航里程超過500公里的遠程電動汽車而言。盡管不同類型的電池（高電壓LIBs、Li-S電池和鋰金屬電池）已經(jīng)得到了廣泛的研究，但能量密度超過300 Wh kg^-1仍然具有挑戰(zhàn)性。除了考慮電極材料容量外，還需要考慮電池的其他參數(shù)，例如：面積載量密度、正極和負極之間的電壓差、初始容量和初始庫侖效率。

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【成果簡介】

*近，中科院長春應(yīng)化所明軍研究員，漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun教授和阿卜杜拉國王科技大學(xué)Husam N. Alshareef教授（共同通訊作者）提出了一種新的經(jīng)驗?zāi)Ｐ停撃Ｐ统丝紤]電極容量外，還考慮了多個設(shè)計參數(shù)，包括面積載量密度、電壓差、初始容量平衡以及初始庫侖效率來估計可實現(xiàn)的能量密度。使用該方法用于預(yù)測電池能量密度，可達實現(xiàn)300 Wh kg^-1以上。同時該模型表明，電極材料的儲鋰容量只是影響*終電池能量密度的幾個重要因素之一。本文的模型打破了傳統(tǒng)估計電池能量密度的模式，為設(shè)計更高能量密度的電池提供了一個直接的指導(dǎo)。相關(guān)研究成果以“An Empirical Model for the Design of Batteries with High Energy Density”為題發(fā)表在ACS Energy Lett.上。

【核心內(nèi)容】

一、模型的描述

在傳統(tǒng)的認識中，鋰離子電池的能量密度（E）在很大程度上可以由其電極材料決定：

其中，Q和m是電池的容量和質(zhì)量，變量U是正極和負極之間的電位差，這與正負極和基本電子電荷的費米能級有關(guān)，然而，電子在真空水平上（費米能水平）的電位與實際不一樣。此外，雖然電壓差可以用兩個電極中Li的電位差來表示，但電壓差隨電池充電狀態(tài)（SOC）的變化而變化。因此，引入了平均電壓差（ΔU）來簡化E的計算，變量Q表示電池容量，由Q=C_pm_p可以計算出電池容量，其中C_p和m_p分別表示正極的可逆比容量和總質(zhì)量載量，E的表達式可以寫成：

其中，常數(shù)k代表為k=（m_p+m_n）/m。因此，E的表達式可以寫成：

K的大小受很多的因素的影響，如電極材料特性（顆粒大小，比表面積）、電極制備過程（面積載量密度、壓實密度）、隔膜、集流體和包裝工藝。因此，k值是一個通用常數(shù)，可以用于不同類型的電池，目前很難直接計算k值。但是，可以通過當(dāng)前LIBs的實際能量密度得到一個經(jīng)驗值。

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*后，引入了正極和負極之間的平衡初始容量（χ），其中χ=C_nm_nε_p/C_pm_pε_n，將其引入公式3：

當(dāng)χε_n/ε_p=1.1時，這意味著負極的可逆容量比正極高10%，這是目前大多數(shù)電池設(shè)計中所要求的。

圖1. LIBs示意圖和能夠影響其能量密度的因素。（a）電池示意圖及其參數(shù)；（b）運用簡單模型實現(xiàn)高能量密度的方法。