圖2 在碳酸酯-醚類(lèi)共溶劑電解液中硫顆粒表面原位SEI層形成的示意圖

 
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之前的研究已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，多硫化物在很多高粘度、高濃度或一些室溫離子液體電解液中不會(huì)發(fā)生溶解，其電化學(xué)反應(yīng)遵循的是理想的固相轉(zhuǎn)化機(jī)制。不過(guò)，這些電解液要么浸潤(rùn)性差要么離子電導(dǎo)率較低，使得電子電導(dǎo)性差的硫活性材料利用率偏低。結(jié)合前期的研究工作，艾新平教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展出了一種碳酸酯-醚類(lèi)電解液來(lái)實(shí)現(xiàn)高硫載量條件下的硫正極固相轉(zhuǎn)化反應(yīng)[3]。在這種1M LiTFSI in DOL/DME(1:1)+10%Vc電解液體系中，醚類(lèi)電解液在前幾周電化學(xué)循環(huán)中使硫納米顆粒先溶解生成多硫化物中間體。多硫化物中間體與碳酸乙烯酯之間發(fā)生親核反應(yīng)在硫顆粒表面生成一層致密的SEI層。這層具有高離子電導(dǎo)率的致密的SEI層能夠緊密包裹硫顆粒使其在后面的電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中無(wú)法與電解液接觸，因此活性物質(zhì)硫沒(méi)有繼續(xù)發(fā)生溶解的可能，電化學(xué)機(jī)制遵循的是固相轉(zhuǎn)化反應(yīng)。在這種固相轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)制下，S/C正極在100mA/g的電流密度下循環(huán)400周后仍然可以實(shí)現(xiàn)高達(dá)1100mAh/g的放電比容量，容量保持率高達(dá)88%，且拋除前幾周的溶解過(guò)程后的平均庫(kù)倫效率接近100%。

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