清華大學張強教授Adv. Mater.: 不對稱空氣陰極設計增強高性能鋅空氣電池中的界面電催化反應

在鋅空氣電池(ZABs)中，空氣陰極由親水性基底上的氧電催化劑和疏水性氣體擴散層(GDL)組成，以促進氧還原反應(ORR)和析氧反應(OER)。然而，在空氣陰極中，涉及氣體的電化學反應主要發(fā)生在固體電催化劑、液體電解質(zhì)和氧之間的多相界面區(qū)域，這意味著只有界面區(qū)域的可接觸電催化劑才能完全發(fā)揮其作用。因此，要有效利用具有高內(nèi)在活性的電催化劑，就必須要有一個具有豐富而穩(wěn)定的電催化活性位點多相界面。盡管如此，空氣陰極的界面工程卻很少受到重視。傳統(tǒng)的空氣陰極通過滴注或噴涂的方法在疏水GDL表面加載親水性雙功能電催化劑層，以構(gòu)建多相反應界面，然而，這種陰極結(jié)構(gòu)提供的是一個近2D的多相界面，它被限制在電催化劑層和GDL之間的狹窄空間內(nèi)。由于這一二維界面僅能接觸到位于GDL表面附近的一小部分電催化劑，因此大多數(shù)催化位點不能做出實際貢獻，而且即使是功能性的活性位點也存在著反應界面的接觸不良，在氧化還原反應過程中容易落入電解質(zhì)中。

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為了克服二維反應界面的局限性，清華大學張強教授課題組首次提出了一種增維界面策略，其核心思想是將原來的二維多相界面向GDL方向進行擴展，在GDL內(nèi)部構(gòu)造一個三維多相反應界面。與局限于GDL表面的2D界面相比，3D反應界面由于其擴展的相互連接界面結(jié)構(gòu)，因此可以顯著增加活性中心的數(shù)量，即使一些電催化劑脫落并在三維界面區(qū)域內(nèi)，它們?nèi)匀荒軌虬l(fā)揮作用。在此基礎上，作者設計出一種不對稱的空氣陰極，以增加活性中心，加速傳質(zhì)，并產(chǎn)生動態(tài)穩(wěn)定的反應界面。利用NiFe層狀雙氫氧化物作為電催化劑，基于不對稱陰極的ZABs可提供較小的充放電電壓間隙(5.0 mA cm^?2時為0.81 V)、高功率密度和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性(超過2000圈)。